Однако статус культового фотографа ему принёс снимок «День победы над Японией на Таймс-сквер», сделанный в 1945 году. Фотограф увидел матроса, который носился по площади и целовал без разбору всех женщин подряд.
«Я наблюдал, но желания сфотографировать не появлялось. Неожиданно он схватил что-то белое. Я едва успел поднять камеру и сфотографировать его целующего медсестру», — вспоминал Эйзенштадт.
Он назвал фотографию «Безоговорочная капитуляция» и для миллионов американцев она стала символом окончания Второй мировой войны.
Эйзенштадта часто называют отцом фотожурналистики. Он начал работать в этой сфере в конце 1920-х в Германии. Художественные кадры Эйзенштадт снимал с репортажной динамикой, а репортажи — с постановочной изящностью. За это его любили и охотно публиковали журналы.

Работы Альфреда Эйзенштадта стали определяющими в истории фотожурналистики. Он делал неформальные портреты королей, диктаторов, учёных, спортсменов и кинозвёзд, а также чутко изображал простых людей в будничных ситуациях. Эйзенштадт говорил, что его цель: «Найти и уловить момент повествования».
Эйзенштадт проработал в редакции Life почти 60 лет. Его фотографии появлялись на обложке журнала 90 раз. И, конечно, ему позировали многие знаменитости того времени.
В то время такой стиль фотожурналистики, с меньшей камерой и ее способностью использовать доступный свет, был тогда в зачаточном состоянии. Это также помогло Эйзенштадту создавать более расслабленную атмосферу при съемке известных людей, где он мог поймать более естественные позы и выражения: «Они не воспринимают меня слишком серьезно с моей маленькой камерой», - заявил он. «В этих ситуациях я не фотограф. Я просто друг».

Это был стиль, которому он научился за свои 35 лет в Европе, где он предпочитал снимать неформальные, естественные портреты, а также расширенные сюжеты картин. В результате Life начал использовать больше таких фотоисторий, в последствии чего стал признанным источником такой фотожурналистики среди мировых светил.
Из всего штата фотографов журнала Эйзенштадт был наиболее известен своими фотографиями «интереса к человеку», и менее жесткими новостными изображениями, используемыми большинством новостных изданий.
За одержимость «тем самым» моментом Эйзенштадта ценили очень высоко – он стремился передать эмоцию, а не констатировал снимком какой-то факт, как делали в большинстве новостных изданий. Людям, которых снимал этот невысокий ловкий фотограф, он казался едва ли не акробатом, и в этом состоял принцип его работы – быстро найти нужный ракурс и снимать, пока человек не успел изменить позу.

Мэрилин Монро, с которой Альфред работал в 1953 году, удивлялась тому, как он умудряется без всякой подготовки делать такие удачные кадры, а Джон Кеннеди поражался скорости его работы. Сам же Эйзенштадт считал, что для хорошей фотографии нужно лишь «немного времени, камера и человек», и наряду с артистами и политиками фотографировал философов, художников, музыкантов и писателей.
Однако его талант в создании непринужденной обстановки для своих клиентов не всегда срабатывал. Энтони Иден, упорно сопротивлявшийся фотографированию, называл Эйзенштадта «нежным палачом». Уинстон Черчилль сам указывал ему, куда поместить камеру, чтобы получить хороший снимок, а во время фотосессии Эрнеста Хемингуэя в его лодке Хемингуэй в ярости разорвал свою собственную рубашку в клочья и угрожал выбросить Эйзенштадта за борт.